|
При выполнении проекта РФФИ 13-03-00613 в 2013-2015 г.г. (рук. Локтева Е.С, участники проекта Туракулова А.О.,
Харланов А.Н., Голубина Е.В., Маслаков К.И. и др.) разработаны высокоэффективные гетерогенные катализаторы на основе оксидных (оксид
алюминия, оксид циркония, смешанные оксиды церия-циркония, в том числе нанесенные на оксид алюминия и/или модифицированные оксидом
ванадия или оксидом меди, галлия-циркония, иттрия-циркония, алюминия-циркония), или углеродных носителей и переходных металлов (палладий,
никель, золото, медь), сочетающие высокую каталитическую активность и селективность, которые обеспечиваются рациональным дизайном на
принципах наноструктурирования, включая оптимизацию пористой системы, регулирование зарядового состояния поверхности, плотности нанесения
активного металла, степени взаимодействия между металлом и носителем. Оптимизацию пористой структуры и химического состава каталитических
систем осуществляли с использованием химических (цетилтриметиламмонийбромид, полиэтиленгликоль), и биологических (древесные опилки, желатин
и целлюлоза) темплатов . С целью выявления путей оптимизации и механизмов каталитического действия каталитические системы характеризовали
методами РФА, РФЭС, в том числе in situ, СЭМ, ПЭМ, КР- и ИК-спектроскопии, ТПВ, магнитометрическим и низкотемпературной адсорбции азота, и
в соответствии с составом тестировали в реакциях окисления СО, окислительного дегидрирования пропана, гидродехлорирования хлорбензола,
1,3,5-трихлорбензола, гексахлорбензола, п-хлорацетофенона и п-хлорнитробензола. Перспективность использованных подходов подтверждена
разработкой эффективных в гидродехлорировании катализаторов с очень малым содержанием активного металла (7·104%Ni(ЛЭД) и 2·104%Ni(ЛЭД),
полученных лазерным электродиспергированием и позволяющих при 350 dm;С переработать за час 41200 и 24100 моль(ХБ)/моль(Ni); Au-Ni-Al2O3,
полученных нанесением Au из коллоидных дисперсий на пропиточный Ni/Al2O3);. 2%Pd/ZrO2, полученного с использованием полиэтиленгликоля (ПЭГ)
в качестве темплата, который обеспечивает полную переработку гексахлорбензола в бензол в мягких условиях; Pd/C, полученного с использованием
в качестве темплата древесных опилок). Модифицирование ZrO2 в составе Pd-катализатора оксидами алюминия или РЗЭ обеспечивает повышение
активности в восстановительных реакциях и является инструментом регулирования селективности восстановления полифункциональных соединений.
Биотемплатный способ перспективен для создания катализаторов окисления СО на основе смешанных оксидов церия и циркония, а также
ванадий-церий-циркониевых систем для окислительного дегидрирования пропана в пропен.
Презентация
|
|